Regionale Quellenverteilung von Spurenmetallen im Feinstaub anhand einer Beobachtung

npj Climate and Atmospheric Science Band 6, Artikelnummer: 65 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Spurenmetalle in Feinstaub (PM2,5) sind aufgrund ihrer Toxizität und katalytischen Fähigkeit in der Umweltchemie von großer Bedeutung. Es wird ein beobachtungsbeschränktes Hybridmodell entwickelt, um regionale Quellenbeiträge zu Spurenmetallen und anderen Primärspezies in PM2,5 aufzuklären. Bei dieser Methode werden die Quellenbeiträge zum primären PM2,5 (PPM2,5) aus dem Community Multiscale Air Quality (CMAQ)-Modell an jedem Überwachungsstandort verbessert, um eine bessere Übereinstimmung mit den Beobachtungsdaten zu erreichen, indem quellenspezifische Skalierungsfaktoren angewendet werden, die anhand einer eindeutigen Schätzung geschätzt werden Regressionsmodell. Die angepassten PPM2.5-Vorhersagen und chemischen Speziationsdaten werden dann verwendet, um beobachtungsbeschränkte Quellenprofile der Primärarten zu erstellen. Schließlich werden räumliche Verteilungen ihrer Quellbeiträge erstellt, indem die verbesserten CMAQ PPM2.5-Beiträge mit den abgeleiteten Quellprofilen multipliziert werden. Das Modell wird auf die Region Perlflussdelta (PRD) in China angewendet und nutzt tägliche Beobachtungsdaten, die 2015 an mehreren Stationen gesammelt wurden, um die Quellenbeiträge zu 8 Spurenmetallen, elementarem Kohlenstoff, primärem organischem Kohlenstoff und 10 weiteren Primärarten aufzuklären. Im Vergleich zu drei vorherigen Methoden sagt das neue Modell 13 Arten mit kleineren Modellfehlern und 16 Arten mit weniger Modellverzerrungen in der 10-fachen Kreuzvalidierungsanalyse voraus. Auch die in dieser Studie ermittelten Quellenprofile stimmen gut mit denen aus der Literatur überein. Das neue Modell zeigt, dass im Jahr 2015 in der PRD-Region Cu hauptsächlich aus regionalen Quellen (31 %), der Industrie (27 %) und der Energieerzeugung (20 %) stammte, mit einer jährlichen durchschnittlichen Konzentration von bis zu 50 ng m3 −3 in einigen Bezirken. Mittlerweile sind lokale Quellen (40 %), Emissionen von außerhalb der PRD (23 %) und die Stromerzeugung (17 %) die Hauptverursacher von Mn, was zu einem durchschnittlichen Gehalt von etwa 10 ng m−3 führt. Solche Informationen sind für die Beurteilung der epidemiologischen Auswirkungen von Spurenmetallen sowie für die Formulierung wirksamer Kontrollmaßnahmen zum Schutz der öffentlichen Gesundheit von entscheidender Bedeutung.

Feinstaub (PM2,5) hat in China in den letzten Jahrzehnten große Aufmerksamkeit erregt, vor allem aufgrund seiner negativen Auswirkungen auf die Sichtbarkeit der Umgebung und die öffentliche Gesundheit, wie etwa der Anstieg der Mortalität und Morbidität im Zusammenhang mit akuten Atemwegserkrankungen und chronischen Herz-Kreislauf-Erkrankungen die Bevölkerung1,2,3,4,5,6. Die Toxizität von PM2,5 könnte auf seine spezifische chemische Zusammensetzung zurückgeführt werden, wobei einige Übergangsmetalle (z. B. Cu, Mn und Fe) aufgrund ihrer katalytischen Natur mehr Aufmerksamkeit verdienen. Sobald sie in die menschliche Lunge eingeatmet werden, spielen sie eine wichtige Rolle bei der Produktion reaktiver Sauerstoffspezies (ROS) und der daraus resultierende oxidative Stress ist eine wahrscheinliche Ursache für durch PM2,5 verursachte Organschäden7,8,9,10,11,12. Neben ihren gesundheitsschädlichen Auswirkungen sind Übergangsmetalle in der Luft auch für ihre Beteiligung an der sekundären Bildung von Sulfat in der Atmosphäre bekannt13,14. Daher ist es von großem wissenschaftlichen Interesse, die räumliche Verteilung sowie die Hauptquellen von Spurenmetallen zu untersuchen. Dieses Wissen wird eine Grundlage für die Formulierung kostengünstiger Emissionskontrollrichtlinien bilden.

Trotz der Bedeutung von Spurenmetallen für die Umwelt mangelt es immer noch an präzisen und umfassenden Techniken zur Quellenzuordnung für Spurenmetalle in PM2,5. Bei der Berechnung der Quellenbeiträge zu Spurenmetallen gibt es zwei verschiedene Gruppen von Methoden, nämlich rezeptorbasierte Modelle und chemische Transportmodelle (CTMs). Die chemische Massenbilanz und die positive Matrixfaktorisierung (PMF) sind die beiden am häufigsten verwendeten rezeptorbasierten Modelle zur Auflösung der Quellenbeiträge zu PM2,5 und seinen Komponenten15,16,17,18,19. Diese Modelle basieren auf den detaillierten Messdaten der chemischen Zusammensetzung der Partikel und bieten relativ zuverlässige Schätzungen des Quellenbeitrags. Aufgrund der Knappheit an Beobachtungsdaten sind die rezeptorbasierten Methoden jedoch unzureichend, um räumlich aufgelöste Ergebnisse zur Quellenzuordnung zu liefern.

Im Gegensatz dazu können CTMs, die mit Quellenbeitragsmodulen ausgestattet sind, effektiv regionale Verteilungen von Schadstoffkonzentrationen erzeugen und die Beiträge verschiedener Quellensektoren bestimmen20,21,22,23. Dieser Vorteil geht mit dem Bedarf einer großen Anzahl räumlich und zeitlich aufgelöster Eingabedaten einher, darunter die meteorologischen Bedingungen und Emissionsinventare. Ein weiterer zu beachtender Punkt ist, dass die Genauigkeit der Ergebnisse der Quellenzuordnung stark von der Genauigkeit der Emissionsinventare abhängt. Obwohl in der Literatur über Metallemissionsinventare in China berichtet wurde24,25,26,27, wurden diese nicht sorgfältig ausgewertet und es wird erwartet, dass sie mit großen Unsicherheiten behaftet sind. Beispielsweise werden die Emissionsinventare mehrerer Schwermetalle in PM2,5 in der Provinz Guangdong, China, für 2015 in zwei parallelen Studien von Liu et al. geschätzt. (2018)25 und Liu et al. (2021)27, wie in der ergänzenden Abbildung 1 dargestellt. Die Gesamtemissionsmengen von Mn, Cu und Pb unterscheiden sich jedoch deutlich um den Faktor drei. Kürzlich wurden Hybridmodelle entwickelt, um die Nachteile dieser beiden Arten von Methoden zu überwinden 28, 29, 30, 31, 32, 33 (Ergänzende Anmerkung 1). In Hybridmodellen werden Beobachtungsdaten verwendet, um CTM-Ausgaben abzugleichen oder sogar in CTM-Ergebnisse einfließen zu lassen, um neue Informationen zu erhalten. In Hu et al.28 und Ivey et al.29,30 wurden die CTM-Quellenaufteilungsergebnisse von PM2,5-Arten angepasst, um durch Einführung der Anpassungsfaktoren besser mit den Beobachtungsdaten übereinzustimmen, während Ying et al.32 CTM-Quellenbeiträge zur Primärquelle verwendeten PM2,5 (PPM2,5) und Messdaten von Spurenmetallen, um die nominellen Quellprofile und daraus resultierende Informationen zur Quellenaufteilung dieser Arten abzuleiten. Diese Arbeiten werfen Licht auf die Möglichkeit, genauere regionale Quellenverteilungsergebnisse zu erzielen.

Diese Studie zielt darauf ab, ein Protokoll für die regionale Quellenaufteilung von Spurenmetallen unter Verwendung beobachtungsbeschränkter quellenspezifischer Massenanteile zu erstellen. Hier betrachten wir einen Fall, in dem Beobachtungsdaten von mehreren Standorten mit unterschiedlichen Verschmutzungseigenschaften verfügbar sind und in die Modellentwicklung einbezogen werden. Ein umfassender Vergleich unserer Methode mit den zuvor gemeldeten Hybridmodellen28,29,30,31,32 ist in der Ergänzenden Anmerkung 1 beschrieben, Einzelheiten zum neuen Modell werden in Abschnitt M3 beschrieben. Wir verwenden die im Jahr 2015 für 10 Überwachungsstandorte in der Region Pearl River Delta (PRD) in China gesammelten Beobachtungsdaten (Informationen zu den Probenahmeorten finden Sie in Tabelle 1 und ergänzender Abbildung 2) zusammen mit den Ergebnissen der Quellenaufteilung von PPM2,5 aus ein quellenorientiertes Community Multiscale Air Quality Modeling System (CMAQ) in dieser Region (ergänzende Abbildung 3). Die PRD-Region, die Heimat mehrerer Mega-Kosmopolen wie Hongkong, Shenzhen, Guangzhou und Macao, ist eines der wirtschaftlich fortschrittlichsten und am dichtesten besiedelten Gebiete an der Südküste Chinas34, wo ein umfangreiches Netzwerk zur Überwachung der Luftqualität installiert wurde35 . Mit der laufenden Einrichtung weiterer Überwachungsstationen in ganz China36,37 kann das in dieser Studie vorgeschlagene Hybridmodell problemlos auf andere Gebiete angewendet werden, um regionalspezifische Quellprofile sowie Quellbeiträge für Primärarten in PM2,5 zu erstellen.

Um zunächst die verbesserte Vorhersagegenauigkeit des neuen Hybridmodells zu demonstrieren, vergleicht Abb. 1 die Modellvorhersagen mit Umgebungsmessungen unter Verwendung von drei vorhandenen Methoden sowie dem neuen Hybridmodell. Methode A verwendet Original-PPM2.5-Quellenbeiträge von CMAQ zusammen mit Quellprofilen, die aus der US-EPA-SPECIATE-Datenbank38 kartiert wurden; Methode B nutzt Original-PPM2.5-Beiträge mit Profilen, die von Liu et al. kartiert wurden. (2018)25. Ergänzende Anmerkung 2 beschreibt die Synthese solcher Quellprofile in den beiden Methoden A und B. Inzwischen werden Ergebnisse aus der Verwendung des Hybridmodells in Ying et al.32 und des in dieser Studie etablierten neuen Modells als Methoden C bzw. D bezeichnet. Beachten Sie, dass in den Methoden C und D zur Modellbewertung eine 10-fache Kreuzvalidierung anstelle der umfassenden Modellierung verwendet wird (Abschnitt M3).

a Saisonale Mittelwerte der modellierten Konzentrationen von Spurenmetallen, POC und EC im Vergleich zu Umgebungsmessungen unter Verwendung von vier Methoden. (b) Mittlerer Bruchfehler (MFE) und mittlerer Bruchfehler (MFB) für vorhergesagte Tageskonzentrationen aus den vier Methoden. Die gestrichelten Linien in Bild (a) sind Linien mit einem Verhältnis von eins zu eins. Beachten Sie, dass sich viele Punkte aus den Methoden C und D aufgrund ihrer nahe beieinander liegenden Nummern überlappen.

Panel (a) in Abb. 1 zeigt die Streudiagramme saisonal gemittelter Vorhersagen im Vergleich zu Messungen für jede Primärart. Datenpunkte der Methoden A und B neigen dazu, in allen Jahreszeiten deutlich von den Eins-zu-eins-Verhältnislinien abzuweichen, wohingegen die Daten der Methoden C und D entlang der gestrichelten Linien gut übereinstimmen. Beispielsweise beträgt die gemessene Cu-Konzentration im Winter 21 ng/m3, und die Vorhersagen lauten 29 ng/m3 für Methode A, 6 ng/m3 für Methode B, 21 ng/m3 für Methode C und 20 ng/m3 für Methode D (d. h. unser neues Hybridmodell). Alle saisonalen Messungen und Vorhersagen finden Sie in der Ergänzungstabelle 1.

Abbildung 1b vergleicht die Modellfehler (mittlerer Bruchfehler, MFE) und die Modellverzerrung (mittlerer Bruchfehler, MFB). Beide Methoden A und B liefern deutlich schlechtere Vorhersagen als die anderen. Obwohl die Modellfehler zwischen C und D sehr nahe beieinander liegen, führen die Ergebnisse des neuen Hybridmodells im Allgemeinen zu geringeren Modellverzerrungen. Die verbesserte Modellleistung von Methode D ist das Ergebnis der Vorteile des überarbeiteten Regressionsmodells. Zusammenfassend lässt sich sagen, dass Methode D von den 20 in diesem Abschnitt analysierten Primärarten 13 Arten mit geringeren Modellfehlern als Methode C, 16 Arten mit weniger Verzerrungen und 14 Arten mit höheren Korrelationskoeffizienten mit den Messungen vorhersagt. Ergänzende Tabelle 2 enthält ausführliche Informationen zu den Modellbewertungsmetriken. Die obigen Ergebnisse zeigen die verbesserte Vorhersagegenauigkeit des neuen beobachtungsbeschränkten Hybridmodells.

Aus den verfeinerten Quellenbeiträgen und Beobachtungsdaten der Primärarten leiten wir deren Massenanteile in emittierten PPM2,5 ab. Durchschnitte und relative Standardabweichungen (RSDs) aus der Monte-Carlo-Simulation sind in Tabelle 2 aufgeführt. Zur Validierung werden die abgeleiteten Quellprofile zunächst mit Profilen aus vier veröffentlichten Literaturquellen verglichen, d. h. Liu et al. (2018)25, Ying et al.32, US EPA-Quellenprofile38 und Liu et al. (2017)39 in den Ergänzungstabellen 3 bis 9. Beachten Sie, dass der Nicht-PRD-Quellensektor im Vergleich ausgeschlossen ist, da es sich um eine geografisch konzentrierte Quelle handelt.

Für den Flächenquellensektor betragen die abgeleiteten Massenanteile von POC und EC 40,1 % bzw. 12,1 %. Beide liegen innerhalb der ausgewählten Gebietsquellenprofile der US-EPA (8,41–49,0 % für POC und 1,52–77,1 % für EC) in der Ergänzungstabelle 3. Auch die Massenanteile der Schwermetalle weisen im Vergleich zu den US-EPA-Profilen keine großen Besonderheiten auf38 oder die in Liu et al. (2018)25 (Ergänzungstabelle 4). In Bezug auf das abgeleitete mobile Quellenprofil in der Ergänzungstabelle 5 sind sowohl der POC-Massenanteil (49,5 %) als auch der EC-Anteil (42,6 %) mit den Zahlen im Abgasquellenprofil von leichten Dieselfahrzeugen (LDDV) in der US-amerikanischen EPA-Datenbank vergleichbar , während Fe (2,22 %) mit der mobilen Quelle in Ying et al.32 (1,99 % für Fe) und der Fahrzeugabgasquelle in Liu et al.32 gut kompatibel ist. (2017)39 (1,89 % für Fe). Vergleiche anderer Quellsektoren (Ergänzungstabelle 6 bis Ergänzungstabelle 9) werden hier nicht einzeln beschrieben, um Ausführlichkeit zu vermeiden. Wir möchten jedoch auf die bemerkenswerten Unterschiede zwischen dem abgeleiteten Meersalzquellenprofil und den Meersalzdaten der US-EPA38 in der Ergänzungstabelle 9 eingehen. Die Diskrepanzen bei den Cl- und Na-Massenanteilen sind hauptsächlich auf die Tatsache zurückzuführen, dass in dieser Studie die Massenanteile werden aus filterbasierten täglichen Beobachtungsdaten abgeleitet, die vom Chlormangel betroffen sind40,41. Im Gegensatz dazu werden die Meersalzdaten der US-EPA38 für frische Meersalzpartikel zusammengestellt und können daher nicht direkt mit unseren Ergebnissen verglichen werden.

Bei jeder Art sind die relativen Unsicherheiten der geschätzten Massenanteile für ihre Hauptquellen im Allgemeinen akzeptabel, für weniger bedeutende Quellen jedoch eher hoch. Die Ergebnisse im nächsten Abschnitt zeigen beispielsweise, dass die Hauptverursacher von Fe in der Umgebung flächenhafte Quellen, Stromerzeugung und mobile Quellen sind und dass die relativen Unsicherheiten ihrer Massenanteile alle zwischen 5 % und 10 % liegen. Im Vergleich dazu hat Mn als Hauptquellen Flächenquellen, Nicht-PRD-Emissionen und Stromerzeugung, deren Massenanteile an Mn relative Unsicherheiten zwischen 7 % und 27 % aufweisen.

Darüber hinaus zeigen die abgeleiteten Quellprofile zufriedenstellende Massenschließungen für Stromerzeugungs- (102 %), mobile (118 %), Meeres- (119 %) und Flächenquellen (85 %) (Ergänzungstabelle 10). Einzige Quelle aus der Industrie weist einen eher dürftigen Massenabschluss auf. Dies ist bemerkenswert, wenn man bedenkt, dass bei der Ableitung dieser Quellprofile keine zusätzlichen Einschränkungen auferlegt werden, da die Massenanteile für jede einzelne Art unabhängig berechnet werden. Da in dieser Studie der Schwerpunkt auf der Quellenzuordnung von Spurenmetallen liegt, ist es weniger wichtig, den Massenschluss in Quellenprofilen zu gewährleisten.

Saisonale Durchschnittswerte der Quellenbeiträge zu EC, Fe, Cu und Mn in 6 Standortgruppen sind in Abb. 2 dargestellt. EC wird zur Modellüberprüfung in die Diskussion einbezogen, da es sich um eine wichtige Primärart in PM2,5 handelt, deren Messdaten vorliegen sind bei gut erforschten Emissionsquellen relativ zuverlässig. Die drei Metalle sind für ihre Fähigkeit bekannt, die Bildung von ROS in der Lungenflüssigkeit zu induzieren, und sind daher von epidemiologischer Bedeutung. Ergänzende Abbildung 5a bis ergänzende Abbildung 5m zeigen die detaillierten Ergebnisse der Quellenaufteilung von 13 Primärarten an den Überwachungsstandorten. Jede Abbildung umfasst die Vergleiche zwischen vorhergesagten Konzentrationen des Hybridmodells und Beobachtungsdaten auf täglicher Basis, saisonale Durchschnittswerte der Quellenbeiträge und Modellbewertungsmetriken. Die Anzahl gültiger Beobachtungen für jede Art variiert, da Ausreißer und Daten unterhalb der minimalen Nachweisgrenzen (MDLs) ausgeschlossen sind (ergänzende Abbildung 4). Nachfolgend werden unsere Ergebnisse zur Quellenaufteilung und ein Vergleich mit früheren Studien zur Quellenaufteilung in derselben Region42,43,44,45,46,47,48,49,50,51,52,53 beschrieben.

(a) EC, (b) Fe, (c) Cu und (d) Mn.

Obwohl POC und EC keine Spurenelemente sind, bieten sie eine zusätzliche Bewertung der in unserer Studie verwendeten Methode. Für POC beträgt der Gesamt-MFE 0,34 (0,30–0,44 für verschiedene Standortgruppen). Der Mobilfunksektor (32 %) und der Flächensektor (31 %) sind die beiden wichtigsten lokalen Quellen, während der Nicht-PRD-Beitrag etwa 12 % beträgt (ergänzende Abbildung 5a). Für EC (Gesamt-MFE = 0,38) sind die Vorhersagen an Standorten in Hongkong zufriedenstellend. Im Vergleich dazu weichen Vorhersagen an Standorten außerhalb von Hongkong, dh MC (MFE = 0, 55) und NS (MFE = 0, 69), deutlich stärker von den Beobachtungen ab (Abb. 2a und ergänzende Abb. 5b). Dies liegt wahrscheinlich daran, dass die PPM2,5-Aufteilungsergebnisse an Standorten außerhalb von Hongkong weniger optimal sind und die Massenanteile von EC unter diesen Überwachungsstationen möglicherweise standortabhängig sind. Beispielsweise liegen die beiden Standorte in Macao in der Nähe eines Hubschrauberlandeplatzes (ca. 80 m) und in der Nähe des internationalen Flughafens Macao (ca. 1 km), beides wichtige EC-Quellen. Im Durchschnitt aller Überwachungsstandorte sind mobile (43 %) und marine (27 %) Emissionen die beiden größten lokalen EC-Quellen, während der Beitrag aus der Nicht-PRD-Region 15 % beträgt. Da sowohl POC als auch EC die Hauptkomponenten in PPM2.5 sind, stimmen die hier aufgelösten Nicht-PRD-Beiträge gut mit der Studie von Lu et al.54 überein. Der hohe Beitrag mobiler und mariner Emissionen zur EG stimmt im Allgemeinen mit den Angaben von Huang et al.45 überein (42 % Fahrzeug- und 18 % Meeresemissionen), basierend auf täglichen Proben an sechs Überwachungsstandorten in der PRD-Region im Jahr 2015. Wang et al. 52 verwendeten die PMF-Analyse zur Probenahme von Daten in Macau und kamen zu dem Schluss, dass 64 % der EC auf eine gemischte Quelle von Fahrzeug- und Hubschrauberemissionen zurückzuführen sind.

Die Ursprünge von Fe in PM2,5 sind in der PRD-Region recht unterschiedlich. Fläche, Stromerzeugung und mobile Quellen sind mit Beiträgen von 41 %, 26 % und 26 % am wichtigsten, gefolgt von Beiträgen aus Meeres- und Industriequellen von 7 % und 3 % (Abb. 2b und ergänzende Abb. 5i). . Höhere Beiträge aus der mobilen Quelle werden am straßennahen Standort MK erwartet. Während die Beiträge mobiler Quellen in NS relativ gering sind, verursachen stärkere Einflüsse aus der Region und Stromerzeugungsquellen immer noch einen hohen Fe-Gehalt an diesem Standort. Die vom Hybridmodell abgeleiteten Ergebnisse zur Quellenaufteilung für Fe stimmen gut mit denen überein, die aus der PMF-Rezeptormodellierung abgeleitet wurden und für Hongkong aus der Studie von Chow et al.43 verfügbar sind, wobei 35 % des Fe aus Fahrzeugemissionen stammen und 32 % aus Industrie-/Kohleverbrennung.

Diese beiden Übergangsmetallspezies spielen eine wichtige katalytische Rolle in der atmosphärischen wässrigen Chemie7,8,9,10,11. Das vom Modell vorhergesagte Cu stimmt gut mit den Beobachtungen überein, mit einem Gesamt-Pearson-R von 0,66 und einem MFE von 0,52, während die Vorhersagen bei NS deutlich schlechter sind (MFE = 0,82). Im Durchschnitt machen Flächen- (31 %), Industrie- (27 %) und Kraftwerksquellen (20 %) mehr als 75 % der Konzentration aus (Abb. 2c und ergänzende Abb. 5k). Andererseits ist die Rekonstruktion von Mn mit einem Gesamt-MFE von 0,42 an den meisten Standorten akzeptabel, wohingegen der Vorhersagefehler bei NS (MFE = 0,61) etwas höher ist. Lokale Mn-Quellen machen etwa 75 % des gesamten Mn aus, wobei der größte Anteil aus der Fläche (40 %), der Energie (17 %) und den Meeresemissionen (13 %) stammt (Abb. 2d und ergänzende Abb. 5h). Nur eine kleine Auswahl von Studien zur Quellenaufteilung im PRD umfasst diese beiden Arten. Fu et al.44, Huang et al.46 und Tao et al.49 kommen alle zu dem Schluss, dass Cu und Mn hauptsächlich auf Verkehrsemissionen zurückzuführen sind (60–74 % von Cu und 33–52 % von Mn). Andererseits vermuten Tan et al.48, dass 61 % des Cu und 49 % des Mn staubbedingt sind. Beachten Sie, dass diese rezeptorbasierten Ergebnisse der Quellenaufteilung nicht mit den Emissionsinventaren übereinstimmen, die untereinander große Unterschiede aufweisen. Beispielsweise wurden die Emissionsinventare von Schwermetallen in Guangdong von Liu et al. (2018)25 deuten darauf hin, dass Energie (23 %) und Industrie (45 %) die Hauptquellen für Cu und Industrie (73 %) für Mn sind. Bei Liu et al. (2021)27, Industrie (39 %) und Brems-/Reifendraht (36 %) gelten als wichtige Quellen für Cu, während die Industrie (53 %) die dominierende Quelle für Mn ist. Diese Unterschiede zwischen verschiedenen Methoden werfen Fragen zur Anwendbarkeit von Emissionsinventaren dieser Spurenmetalle auf und erfordern die Entwicklung regionalspezifischer, auf Messungen basierender Quellenprofile. Im Vergleich dazu stellt das neue Modell nicht nur die Modellleistung sicher, indem es die Ergebnisse anhand von Umgebungsmessungen validiert (ergänzende Abbildungen 5k und 5h), sondern liefert auch Unsicherheitsinformationen in geschätzten Quellprofilen (Tabelle 2).

V und Ni, die hauptsächlich aus der Verbrennung von Restöl stammen, werden in vielen rezeptorbasierten Modellstudien in der PRD-Region ausschließlich als Tracer für Schiffsemissionen verwendet42,43,44,45,46,47,49,50,51,52 . Einer Studie zu Schiffsemissionen in der PRD-Region zufolge sind 88–91 % von V und 54–63 % von Ni mit dieser Quelle verbunden49. Dies steht im Einklang mit den Ergebnissen unseres Hybridmodells, die in der ergänzenden Abbildung 5g und der ergänzenden Abbildung 5j dargestellt sind, wobei die Meeresemission allein zu 93–97 % des gesamten V und 74–91 % des Ni an diesen Überwachungsstationen beitragen könnte.

Diese beiden Spurenmetalle werden häufig als Tracer für industrielle Quellen in rezeptorbasierten Modellstudien in der PRD-Region verwendet43,44,45,46,47,48,49,50,51,52,53 und werden daher hier gemeinsam diskutiert (Ergänzende Abbildung). . 5l und ergänzende Abb. 5m). Wie bei vielen anderen Primärarten ist die Modellleistung bei NS und MC im Allgemeinen schlechter als bei anderen, obwohl ihre Gesamtmodellfehler (0,44 für Zn und 0,37 für Pb) gering sind. Unsere Ergebnisse deuten darauf hin, dass der Industriesektor sowohl für Zn (33 %) als auch für Pb (42 %) den größten Beitrag leistet. Darüber hinaus haben auch Nicht-PRD-Emissionen großen Einfluss auf die Konzentrationen von Zn (25 %) und Pb (33 %). Andere Studien zur Quellenaufteilung ergaben, dass 46–92 % von Zn und 38–98 % von Pb mit industriellen Quellen in der PRD-Region zusammenhängen43,45,48,50,51, wohingegen Emissionsinventare die industriellen Emissionen von Zn und Pb auf 59 schätzen –76 % bzw. 68–74 %25,27.

Was die saisonalen Schwankungen anbelangt, so weisen Arten wie Cu, Mn, Zn und Pb im Winter die höchsten Konzentrationen und im Sommer die niedrigsten auf, was im Einklang damit steht, dass ihre Hauptquellen Landquellen aus dem Norden sind. Im Gegensatz dazu erreichen Elemente, die größtenteils von Schiffen oder Meersalzemissionen aus dem Süden stammen, im Winter ihre niedrigsten Konzentrationen, wie in V, Ni und Na beobachtet. Arten aus beiden Quellen, wie z. B. EC, weisen keine offensichtlichen saisonalen Muster auf. Dieses Phänomen wurde in der Vergangenheit untersucht und mit den Monsunen in der PRD-Region in Verbindung gebracht: Die Nord-Nordost-Monsune herrschen von Oktober bis März und die Süd-Südwest-Monsune von April bis September vor, was zu unterschiedlichen saisonalen Mustern in der Konzentration und den Schwankungen des Quellenbeitrags führt55 ,56,57.

Die von CMAQ in D3 zugeordneten Quellenbeiträge zu PPM2,5 mit dem ursprünglichen Emissionsinventar (ergänzende Abbildung 4) werden mithilfe gerasterter Skalierungsfaktoren verbessert, die aus denen interpoliert werden, die an den Überwachungsstandorten durch inverse Distanzgewichtung ermittelt wurden (siehe Abschnitt M3). Insbesondere tragen regionale und industrielle Quellen am meisten zu PPM2,5 in der PRD-Region bei (ergänzende Abbildung 6). Beispielsweise kann in Guangzhou, Foshan und Zhuhai der jährliche durchschnittliche Flächenquellenbeitrag zu PPM2,5 10 μg/m3 übersteigen, während der industrielle Beitrag in Foshan 6 μg/m3 übersteigen kann. Infolgedessen beträgt die jährliche PPM2,5-Konzentration im Jahr 2015 in einem großen Gebiet im Süden von Guangzhou, Foshan, Dongguan, Zhuhai und Shenzhen mehr als 15 μg/m3, wobei die Konzentrationen in einigen kleinen Bezirken bis zu 30 μg/m3 betragen.

Jährlich gemittelte Quellbeiträge zu Cu und Mn aus verschiedenen Quellensektoren sowie deren jährliche Konzentrationen im D3-Bereich sind in Abb. 3 bzw. Abb. 4 dargestellt. Ähnlich wie bei den Ergebnissen an den Messstationen sind die wichtigsten Quellen für Cu und Mn in der PRD-Region Gebiets-, Stromerzeugungs- und Industriequellen, während auch Nicht-PRD-Emissionen einen erheblichen Anteil für Mn ausmachen. Abbildung 3 zeigt, dass die Cu-Konzentration an einigen Orten in Guangzhou, Foshan, Dongguan und Zhongshan 50 ng/m3 übersteigt. Für Mn werden in diesen Gebieten Luftkonzentrationen von mehr als 30 ng/m3 vorhergesagt. Da bekannt ist, dass Cu und Mn die Bildung von ROS induzieren, geben solch hohe Konzentrationen von Cu und Mn Anlass zur Sorge hinsichtlich der Möglichkeit einer erhöhten Aerosoltoxizität in diesen Bezirken. Andere Arten in den Quellprofilen können auf die gleiche Weise leicht analysiert werden.

(a) Flächenquellen, (b) Industrieemissionssektor, (c) Emissionen bei der Stromerzeugung und (d) Umgebungskonzentration.

(a) Gebietsquellen, (b) Nicht-PRD-Emissionen, (c) Emissionen aus der Stromerzeugung, (d) Industrieemissionssektor, (e) Emissionen von Seeschiffen und (f) Umgebungskonzentration.

Obwohl die Ergebnisse des Hybridmodells gut mit den Beobachtungsdaten für viele Arten an den meisten Überwachungsstationen in dieser PRD-Fallstudie übereinstimmen, war das Modell nicht in der Lage, die Beobachtungsdaten für NS- und MC-Gruppen genau zu rekonstruieren. Eine plausible Erklärung ist, dass das Emissionsinventar außerhalb Hongkongs problematisch ist und nicht einfach durch Skalierungsfaktoren behoben werden kann. Dennoch sind die Ergebnisse zuverlässig genug, um an anderen Standorten eine hervorragende Leistung zu zeigen, wenn die kombinierten Daten aus Hongkong und Nansha zur Ableitung von Massenanteilen verwendet werden, was die Robustheit unseres Modells weiter unter Beweis stellt. Daraus ergibt sich für die künftige Modellverfeinerung, dass ein genaues Emissionsinventar bei CTMs und jedem CTM-basierten Hybridmodell für die Quellenaufteilung immer eine entscheidende Voraussetzung sein wird. Eine Möglichkeit zur Verbesserung der Emissionsinventare besteht darin, die durch die Messdaten eingeschränkten Skalierungsfaktoren und Massenanteile weiter zu untersuchen. Beispielsweise wird ein beobachtungsbeschränkter Skalierungsfaktor größer als 1 wahrscheinlich durch die Unterschätzung seiner Emissionsquellen verursacht.

Schließlich hat diese Fallstudie die Vorteile unseres statistisch maßgeschneiderten Regressionsmodells33 im Umgang mit Atmosphärendaten gezeigt. Im Vergleich zum Hybridmodell von Ying et al.32 zeigt unsere Methode eine verbesserte Vorhersagegenauigkeit bei der 10-fachen Kreuzvalidierung. Es könnten weitere Versuche durchgeführt werden, um diese Regressionsmethode für andere lineare Modelle in den Atmosphärenwissenschaften zu testen.

Tabelle 1 und ergänzende Abbildung 2 zeigen die geografischen Standorte der Überwachungsstationen, an denen tägliche Beobachtungsdaten erfasst werden. Kurz gesagt: Im Jahr 2015 werden alle sechs Tage rund um die Uhr Filterproben von PM2,5 an zehn Überwachungsstationen in drei Städten in der PRD-Region durchgeführt, darunter an einem Standort in Guangzhou (Nansha; im Folgenden „NS“) und an zwei Standorten in Macao (Taipa Grande und Porto Exterior; MC) und 7 Standorte in Hongkong (Zentral/West, Tung Chung, Tsuen Wan, Yuen Long, Kwai Chung, Mong Kok und Clear Water Bay). Die Bahnhöfe in Hongkong sind in vier Gruppen unterteilt: HKc (bezeichnet kombinierte städtische Standorte in Hongkong, einschließlich Central/West, Tung Chung, Tsuen Wan und Yuen Long), KC (Kwai Chung; in der Nähe des Containerterminals der Stadt), MK ( Mong Kok; Straßenrand in der Innenstadt und Verkehr beeinträchtigt) und WB (Clear Water Bay; Vorort). Alle Daten werden bei der Modellierung und weiteren Analyse gemäß Tabelle 1 in 6 Gruppen eingeteilt.

Einzelheiten zum Probenahmeprotokoll und zur chemischen Analyse sind in den Jahresberichten zur PM2,5-Speziation des Hong Kong Environmental Protection Department (HKEPD) beschrieben [z. B. Ref. 58] und einige frühere Studien43,59. Kurz gesagt, die Gesamtmassenkonzentration von PM2,5 wird gravimetrisch mit einer digitalen Waage (Sartorius AG, Modell MC 5-0CE, Göttingen, Deutschland) bestimmt; wasserlösliche Hauptionen (z. B. Sulfat und Nitrat) werden mit doppelt entionisiertem Wasser aus den Filtern extrahiert und mit einem Ionenchromatographen (Dionex DX-500, Thermo Fisher Scientific, MA, USA) gemessen; OC und EC wurden mithilfe der thermischen/optischen Transmissionsmethode auf einem Aerosol OCEC-Analysegerät (Sunset Laboratory, OR, USA) analysiert. und Spurenelemente (z. B. Fe, Cu, Mn, Br und Pb) unter Verwendung einer energiedispersiven Röntgenfluoreszenz (ED-XRF, Epsilon 5, PANalytical, Niederlande). Das Probenahmeprogramm generiert an jedem Standort etwa 60 Sätze täglicher Proben, was zu insgesamt 594 Sätzen täglicher PM2,5-Artenbildungsdaten führt (Tabelle 1). Analytische Spezifikationen wie MDLs jeder Art sind in der Ergänzungstabelle 11 aufgeführt, und die Verteilungen aller täglichen Konzentrationen sind in der Ergänzungstabelle 4 dargestellt.

Das Weather Research and Forecasting-Modell (WRF) v3.5 wird für die meteorologische Simulation für das gesamte Jahr 2015 unter Verwendung derselben Modellschemata und Domäneneinstellungen wie in den beiden vorherigen Studien54,60 angewendet. In diesem Projekt deckt die kleinste D3-Domäne die gesamte PRD-Region mit einer horizontalen Auflösung von 3 km ab, wie in Abb. 4 dargestellt. Ein von der HKEPD bereitgestelltes Bottom-up-Emissionsinventar mit 3 km Auflösung von PPM2,5 und anderen wichtigen Schadstoffen wird für die D3-Domäne54 verwendet. Außerhalb der PRD-Region wird das regionale Emissionsinventar in Asien v3.1 (REAS3)61 zur Erzeugung anthropogener Emissionen verwendet. Emissionen von Nicht-Methan-Kohlenwasserstoffen aus REAS3 werden verwendet, um die Emissionen primärer VOCs abzuschätzen, die für den Carbon Bond 6-Mechanismus benötigt werden, unter Verwendung ausgewählter Speziationsprofile aus der von der US-amerikanischen EPA entwickelten SPECAITE-Datenbank62. Die biogenen Emissionen werden mithilfe des Model for Emissions of Gaseous and Aerosols from Nature (MEGAN) v2.1063 generiert. Mit dem Inline-Modul im CMAQ-Modell64 werden vom Wind verwehter Staub und Meersalzemissionen erzeugt.

Die Simulation von PPM2.5 und seine Quellenaufteilung werden über eine quellenorientierte Version von CMAQ (Version 5.2.1) mit nicht reaktiven, quellengekennzeichneten Tracern32,65 durchgeführt, um die Beiträge der Gebiete, Mobil, Industrie, Meeres- und Energieerzeugungssektoren auf PPM2,5 in der PRD-Region (Abb. 5). In dieser Studie umfasst der Gebietsquellensektor Emissionen aus Wohngebieten, nicht punktuellen Industrieabgasen, Abgasen von Geländemotoren, diffusem Straßenstaub und landwirtschaftlichen Quellen (Ergänzende Anmerkung 2). PPM2,5 aufgrund von Emissionen aus anderen Regionen im D3-Bereich und Aufwindquellen außerhalb von D3 werden im Nicht-PRD-Sektor zusammengefasst. Darüber hinaus werden auch die Beiträge von Meersalz und vom Wind verwehtem Staub zu PPM2,5 als separate Gruppen erfasst. Eine Darstellung der räumlichen Verteilung der jährlichen durchschnittlichen Sektorbeiträge zu PPM2,5 ist in der ergänzenden Abbildung 3 dargestellt.

Städte-Akronyme in alphabetischer Reihenfolge sind DG Dongguan, FS Foshan, GZ Guangzhou, HK Hong Kong, HZ Huizhou, JM Jiangmen, MC Macao, SZ Shenzhen, ZH Zhuhai, ZQ Zhaoqing und ZS Zhongshan.

Die Verfahren im neuen beobachtungsbeschränkten Hybridmodell sind in Tafel (a) in Abb. 6 dargestellt, während Tafel (b) Einzelheiten der 10-fachen Kreuzvalidierung zur Modellverifizierung zeigt. Die Schritte werden im Folgenden beschrieben:

(a) Flussdiagramm des Basislaufs und (b) Flussdiagramm der 10-fachen Kreuzvalidierung zur Untersuchung der Vorhersagegenauigkeit des Hybridmodells.

Schritt 1: Ein Bayes'scher Inferenzansatz wird verwendet, um die Gehalte an primärem organischem Kohlenstoff (POC) und sekundärem organischem Kohlenstoff (SOC) in jeder Beobachtung abzuleiten, wobei der von Liao et al.66 beschriebenen Methode gefolgt wird

Schritt 2. Ähnlich wie bei Ying et al.32 wird die messungsbasierte primäre PM2,5-Konzentration (PPM2,5) durch Subtrahieren der sekundären anorganischen und organischen Komponenten von PM2,5 geschätzt.

Schritt 3. CMAQ-abgeleitete Quellenbeiträge zu PPM2.5 werden mit quellenspezifischen Skalierungsfaktoren angepasst (\({\beta }_{j},{j}=1,\,2,\,\ldots ,{m} \)) gemäß Gl. 1 um die Übereinstimmung zwischen dem vorhergesagten Gesamt-PPM2,5 und dem messbasierten PPM2,532 zu verbessern,

wobei \({c}_{i}\) die messbasierte PPM2,5-Konzentration für die \({i}^{{th}}\)-Beobachtung darstellt und \({b}_{i,j} \) bezeichnet den Quellenbeitrag aus dem \({j}^{{th}}\)-Quellensektor für die von CMAQ geschätzte \({i}^{{th}}\)-Beobachtung. Die Berechnung des Skalierungsfaktors wird für jede Standortgruppe individuell durchgeführt, um die räumliche Variabilität der Emissionsschätzungsverzerrungen zu berücksichtigen. Datenpunkte mit einem Bruchteilfehler (FE) zwischen CMAQ-vorhergesagtem PPM2,5 und messbasiertem PPM2,5 von mehr als 0,8 werden ausgeschlossen.

Die Anpassungsfaktoren werden durch Minimierung der Zielfunktion \(\widetilde{Q}\) in Gl. bestimmt. 2.

Der erste Teil der Gleichung, \({Q}_{0}\), ist eine eindeutige Funktion mit Log-Transformation, die den Unterschied zwischen CMAQ-vorhergesagtem und messungsbasiertem PPM2.5 darstellt. Wie von Liao et al.33 erläutert, lassen sich die Regressionskoeffizienten für logarithmisch normalverteilte Atmosphärendaten mithilfe der logarithmisch transformierten Zielfunktion besser schätzen. \({Q}_{p}\) in Gl. 2 ist der Strafterm (auch als Regularisierung bekannt), der zur Überwindung potenzieller Überanpassungsprobleme hinzugefügt wird. Andernfalls ist es wahrscheinlich, dass unrealistisch große oder kleine β-Werte verschmelzen (Ergänzende Anmerkung 3). Die L-Kurven-Methode wird verwendet, um den optimalen \(\lambda\)-Wert in Gleichung zu finden. 267 (Ergänzende Anmerkung 3).

Die Robustheit der berechneten Skalierungsfaktoren wird mithilfe einer Monte-Carlo-Simulationstechnik bewertet. Die relativen Unsicherheiten von \({c}_{i}\) (d. h. messbasiertes PPM2.5) und \({b}_{i,j}\) (d. h. CMAQ-Quellenbeiträge zu PM2.5) in Gl. 2 sind auf 20 % bzw. 40 % eingestellt32. In jedem Versuch werden zufällig generierte Fehler zu \({c}_{i}\) und \({b}_{i,j}\) addiert, woraus ein Satz von Skalierungsfaktoren (\({\beta }_ {j}\)) bestimmt wird. In der Ergänzenden Anmerkung 3 analysieren wir die Unsicherheiten von \({\beta }_{j}\) aus solchen Monte-Carlo-Simulationsversuchen. Schließlich werden die arithmetischen Mittel der Skalierungsfaktoren (\({\bar{\beta }}_{j}\)) verwendet, um angepasste Quellbeiträge (\({{b\text{'}}}_{i, j}\)) für die nachfolgende Berechnung (Gleichung 3).

Schritt 4. Die Ableitung des Massenanteils (\({\varphi }_{j,k}\)) einer gegebenen Primärspezies (\(k\)) im \({j}^{{th}}\ ) Quelle emittiert PPM2,5 folgt Gl. 4,

wobei \({c}_{i,k}\) sein Umgebungsniveau in der \({i}^{{th}}\)-Beobachtung bezeichnet und \({{b\text{'}}}_{ i,j}\) ist der skalierte Quellbeitrag zu PPM2,5 aus Gl. 3. Schritt 4 unterscheidet sich von Schritt 3 in zwei Aspekten: Erstens gehen wir im Gegensatz zu den ortsabhängigen Skalierungsfaktoren (\({\beta }_{j}\)) davon aus, dass der Massenanteil (\({\varphi } _{j,k}\)) einer Art aus demselben Quellsektor ist innerhalb der Region einheitlich; und zweitens ist der Strafterm nicht mehr anwendbar, während die Ober- und Untergrenzen von \({\varphi }_{j,k}\) in Gleichung auf [0,1] gesetzt sind. 4. Die Zielfunktion in Gl. 5 wird minimiert, um den optimalen Satz von \({\varphi }_{j,k}\)-Werten für jeweils eine Art zu bestimmen. Ähnlich wie in Schritt 3 wird eine Monte-Carlo-Simulation durchgeführt, um die Unsicherheiten der abgeleiteten Massenfraktionen abzuschätzen. Das arithmetische Mittel (\({\bar{\varphi }}_{j,k}\)) aus Simulationen wird in Schritt 5 verwendet.

Schritt 5. Das Produkt (\({{SC}}_{i,j,k}\)) in Gl. 6 gilt als Quellbeitrag des Quellsektors \({j}^{{th}}\) zu einem Primärschadstoff (\(k\)) im \({i}^{{th}}\) Überwachung.

Durch die Anwendung der in Schritt 3 abgeleiteten PPM2.5-Skalierungsfaktoren und der Quellprofile der Primärspezies in Schritt 4 können regionale Konzentrationen der Metallspezies und ihre Quellbeiträge im Modellierungsbereich bestimmt werden. Da die in Schritt 3 ermittelten PPM2.5-Skalierungsfaktoren ortsabhängig sind, wird ein inverses Distanzgewichtungsinterpolationsschema (Gleichung 7) verwendet, um die Skalierungsfaktoren an allen Gitterzellen im gesamten Bereich zu schätzen68,69.

wobei \(\vec{x}\) und \({\vec{x}}_{l}\) der Positionsvektor einer Gitterzelle und des \({l}^{{th}}\)-Monitors sind Website bzw. \({\beta }_{j}\) ist der interpolierte Skalierungsfaktor für die Quelle \({j}^{{th}}\) PPM2.5.

Um die Vorhersagegenauigkeit dieses Hybridmodells zu untersuchen, wird eine 10-fache Kreuzvalidierung durchgeführt (Abb. 6b). Da die täglichen Beobachtungsdaten an genau zehn Überwachungsstationen gemessen werden, verwendet jeder Versuch Daten an neun Standorten als Trainingssatz und den verbleibenden Standort als Testsatz. Das heißt, CMAQ-modellierte PPM2.5-Beiträge und Umgebungsmessdaten im Trainingssatz werden als Modelleingaben verwendet, um ortsabhängige Skalierungsfaktoren sowie regionale Quellprofile zu generieren. Diese Skalierungsfaktoren werden später mithilfe von Kriging (Gleichung 7) auf den Teststandort extrapoliert. Mit angepassten CMAQ PPM2.5-Quellenbeiträgen und Quellenprofilen werden Vorhersagen primärer Arten für den Testsatz ermöglicht und anschließend mit täglichen Messungen verglichen.

Alle in dieser Studie verwendeten Daten sind auf begründete Anfrage bei den Autoren erhältlich.

Ein Beispiel-R-Skript für die Hybridmodellierung ist öffentlich in einem GitHub-Repository verfügbar und kann über diesen Link abgerufen werden (https://github.com/CoCobalt27/loglm_hybridmodel).

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Diese Arbeit wurde teilweise vom Hong Kong Research Grant Council (R6011-18) an JZY und einen Doktoranden aus Hongkong unterstützt. Stipendium für KL; QY und JZ werden teilweise durch einen Zuschuss der National Institutes of Health (R01 ES029509) unterstützt. Die CMAQ-Modellsimulationen wurden mithilfe der Computercluster des Texas A&M High Performance Research Computing (https://hprc.tamu.edu/) durchgeführt.

Fachbereich Chemie, Hong Kong University of Science and Technology, Clear Water Bay, Hongkong, 999077, China

Kezheng Liao & Jian Zhenyu

Zachry Department of Civil and Environmental Engineering, Texas A&M University, College Station, TX, 77843-3136, USA

Jie Zhang & Qi Ying

Abteilung für Umwelt und Nachhaltigkeit, Hong Kong University of Science and Technology, Clear Water Bay, Hongkong, 999077, China

Yiang Chen, Jimmy CH Fung & Jian Zhen Yu

Abteilung für Geographie und Ressourcenmanagement, Chinesische Universität Hongkong, Shatin, Hongkong, 999077, China

Xingcheng Lu

Fakultät für Mathematik, The Hong Kong University of Science and Technology, Clear Water Bay, Hongkong, 999077, China

Jimmy CH Fung

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KL entwarf das Hybridmodell, analysierte die Ergebnisse und verfasste das Manuskript. JZ führte in dieser Studie die CMAQ-Simulation durch. YC, XL und JCH Fung erstellten ein Emissionsinventar für CMAQ- und WRF-Simulationen. QY und JZY haben das Manuskript überarbeitet und fertiggestellt. Alle Autoren haben das endgültige Manuskript gelesen und genehmigt.

Korrespondenz mit Qi Ying oder Jian Zhen Yu.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Anmerkung des Herausgebers Springer Nature bleibt hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.

Open Access Dieser Artikel ist unter einer Creative Commons Attribution 4.0 International License lizenziert, die die Nutzung, Weitergabe, Anpassung, Verbreitung und Reproduktion in jedem Medium oder Format erlaubt, sofern Sie den/die ursprünglichen Autor(en) und die Quelle angemessen angeben. Geben Sie einen Link zur Creative Commons-Lizenz an und geben Sie an, ob Änderungen vorgenommen wurden. Die Bilder oder anderes Material Dritter in diesem Artikel sind in der Creative Commons-Lizenz des Artikels enthalten, sofern in der Quellenangabe für das Material nichts anderes angegeben ist. Wenn Material nicht in der Creative-Commons-Lizenz des Artikels enthalten ist und Ihre beabsichtigte Nutzung nicht durch gesetzliche Vorschriften zulässig ist oder über die zulässige Nutzung hinausgeht, müssen Sie die Genehmigung direkt vom Urheberrechtsinhaber einholen. Um eine Kopie dieser Lizenz anzuzeigen, besuchen Sie http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/.

Nachdrucke und Genehmigungen

Liao, K., Zhang, J., Chen, Y. et al. Regionale Quellenverteilung von Spurenmetallen in Feinstaub mithilfe eines beobachtungsbeschränkten Hybridmodells. npj Clim Atmos Sci 6, 65 (2023). https://doi.org/10.1038/s41612-023-00393-4

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Eingegangen: 01. Januar 2023

Angenommen: 01. Juni 2023

Veröffentlicht: 09. Juni 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41612-023-00393-4

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